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ISSN : 1226-9999(Print)
ISSN : 2287-7851(Online)
Korean J. Environ. Biol. Vol.32 No.4 pp.271-285
DOI : https://doi.org/10.11626/KJEB.2014.32.4.271

Toxic Effects of Aluminium on Freshwater Animals: Review

Chan Jin Park*, Dae Han Kim, Sang Ho Han, Myung Chan Gye*
Department of Life Science, College of Natural Sciences, Hanyang University, Seoul 133-791, Korea
Corresponding Author: Chan Jin Park, Myung Chan Gye, Tel. 02-2220-0958, Fax. 02-2298-9646, cjpark85@hanyang.ac.kr, mcgye@hanyang.ac.kr
November 13, 2014 December 3, 2014 December 4, 2014

Abstract

Aluminum flows into the river from the abandoned mine leachate, industrial wastewater, and sewage and is responsible for acute toxicity in aquatic organisms. Recently, the number of reports have indicated the increased toxicity in a variety of aquatic organisms’ due to the aluminum toxicity. In this study, we reviewed the toxicity of aluminum on aquatic invertebrates, fishes and amphibians and suggested the guideline for management of aluminum residues in aquatic environment and strategies for aluminum toxicity evaluation. In aquatic animals aluminum complexes evoke gill dysfunction primarily, the cytotoxicity, genotoxicity, oxidative stress, disruption of endocrine function, reproductive success, metabolism and homeostasis. Notably, at environmentally relevant concentration, aluminum complex can alter the hormone levels in fish in acidic condition. Further, since the solubility of aluminum is higher in the acidic and basic conditions, thus it is likely that the toxic effects of aluminum may not only occur in acidic water near the abandoned mines but also in lakes and rivers, where pH is raised by algal bloom.

aluminium , aquatic animals , toxicity , endocrine disruption , gill disfunction

알루미늄이 수생동물에 미치는 독성에 관한 소고

박 찬진*, 김 대한, 한 상호, 계 명찬*
한양대학교 자연과학대학 생명과학과

초록

    Ministry of Environment

    서 론

    알루미늄(aluminium)은 지표면의 약 8%를 구성하는 3번째로 풍부한 원소이며, 전 세계적으로 산업활동 및 일상생활에 널리 사용되고 있지만 비교적 최근에 그 독 성효과가 보고되고 있다(Rengel 2004; Zhu et al. 2013). 알루미늄은 중금속으로 분류되는 비소(arsenic), 카드뮴 (cadmium), 크롬 (chromium), 구리 (copper), 납 (lead), 수 은(mercury), 니켈(nickel), 아연(zinc) 등과 달리 음용수 기준(guideline 또는 standard)조차 설정되어 있지 않으 며, 한계치(suggested limit)에 그치고 있다(WHO 2011). 중금속들의 인체 및 생태독성에 관한 연구는 활발하게 이뤄져 왔지만 알루미늄에 대해서는 체계적인 독성평가 가 부족한 실정이며, 다양한 생물에서의 배출, 분포, 대 사, 농축, 독성 등에 관한 연구자료의 축적이 필요한 상 태이다. 하천수에서 음용수에 이르기까지 다양한 농도로 검출되는 알루미늄이 사람뿐만 아니라 수생태계에 미치 는 영향을 추측하기에는 현재까지 충분한 연구가 이루 어지지 않았다. 최근에 들어 다양한 수생생물을 이용한 알루미늄의 급성, 내분비계, 유전, 세포, 생식 독성에 관한 보고가 증가하고 있으며, 현재까지 보고된 사례들을 통 해 수서무척추동물부터 양서류와 같은 수생고등척추동 물에 알루미늄이 미치는 영향을 정리함으로써 향후 알 루미늄 생태독성연구의 방향을 설정하기 위한 기초자료 로 활용하고자 한다. 본 소고에서는 현재까지 수생동물 을 대상으로 독성평가가 수행된 바 있는 염화알루미늄 (aluminium chloride; AlCl3), 황산알루미늄(aluminium sulfate; Al2(SO4)3), 불화알루미늄(aluminium fluoride; AlF3), 질산알루미늄 (aluminium nitrate; Al(NO3)3) 등의 알루미 늄화합물을 대상으로 연구결과들을 정리하였다.

    국내외 알루미늄화합물의 오염실태

    광산에 의한 알루미늄 오염 사례로써 미국 켈리포니 아 Keswick Reservoir로 유입되는 Spring Creek은 철광 산에 인접하였으며, 이 하천에서 검출된 용존 알루미늄 농도는 2,830 μg L-1로 확인되었다(Taylor et al. 2012). 알 루미늄은 낮은 pH에서 더 쉽게 이온화되기 때문에 수 계의 pH 감소는 침전물 또는 입자형태의 알루미늄 화합 물로부터 알루미늄이 이온화될 수 있게 한다. 이와 관련 하여 스웨덴의 Tyresta National Park에서는 산성화된 호 수의 pH 조절을 위해 석회를 1978년부터 1991년까지 석 회를 살포하였는데 Trehörningen Lake에서 마지막 석회 살포 후 1992~1994년에 검출된 알루미늄의 농도는 7.8 μg L-1이었지만 점차 pH가 5.5~6.0 수준에 도달한 2006~2007년에 검출된 알루미늄의 농도는 65 μg L-1까 지 상승하였으며, 식물성플랑크톤(phytoplankton)이 동시 에 급감하였다 (Wällstedt et al. 2009). 펄프산업 (pulp industry) 또한 주요 알루미늄 오염으로 지목받고 있다. 펄프공장 폐수가 유입되고 있는 중국의 Taiping River에 서 검출된 용존 알루미늄 농도는 2008년 3~5월에 154 ±126 μg L-1, 2009년 3~5월에 264±346 μg L-1, 2010년 3~5월에 261±136 μg L-1, 2010년 6~7월에 237±67 μg L-1로 측정되었으며, 이는 인근 수계에서 측정된 평 균 용존 알루미늄 농도(72 μg L-1)보다 약 3배 높았다 (Wang et al. 2013). 수계에서 검출되는 용존 알루미늄의 농도는 계절에 따라 변하는데 남아프리카의 Umdloti Reservoir에서는 봄, 여름, 가을에 각각 0.157±0.0006 mg L-1, 0.037±0.003 mg L-1, 1.875±0.0001 mg L-1 농도 의 용존 알루미늄이 검출되었으며, 이 호수로부터 물이 유입되는 Umdloti River에서 봄, 여름, 가을에 각각 0.054 ±0.001 mg L-1, 0.046±0.004 mg L-1, 0.930±0.0001 mg L-1 농도의 용존 알루미늄이 검출되었다. 이 지역에서 가을에 발생하는 용존 알루미늄의 증가는 건조기에 수 량감소 때문이다(Olaniran et al. 2014). 이와 같이 인위 적, 자연적인 원인에 의해 발생한 수계 내 알루미늄 오 염은 다른 금속이온들과 마찬가지로 수생생물에게 농축 된다. 남아프리카의 Olifants River에서 산업 또는 생활 폐수에 오염된 지점에서 검출된 알루미늄 농도는 64 mg L-1였으며, 주변의 육상식물 뿌리 (root)에서 11,111 mg kg-1, 줄기(shoot)에서 640 mg kg-1의 알루미늄이 검출되 었다. 또한, 동일 수계 내에서 광산 및 생활폐수에 의해 오염된 지점의 경우 검출된 알루미늄 농도는 6.36 mg L-1였으며, 주변 식물을 분석한 결과 뿌리에서 47,996 mg kg-1, 줄기에서 3,961 mg kg-1의 알루미늄이 검출되었 다(Genthe et al. 2013). 물에서 검출된 알루미늄의 농도 가 낮은 지역에서도 높은 수준의 생물농축이 발생한 결 과는 오염배출원의 특성에 따른 알루미늄 화합물 형태 의 차이 및 함께 배출되는 다른 화학물질의 영향에 의 해 생물에 농축되는 정도에 차이가 발생할 수 있음을 의미한다.

    국내에는 알루미늄을 생산, 정제시설이 없지만, 알루미 늄 오염실태는 주로 폐광산을 대상으로 조사되었다. 우 리나라 금속광산은 전국에 1,000개 이상이 분포하지만, 대부분이 1980년대 이후에 폐광되었다(Jung et al. 2004). 그러나 최근에 다수의 폐광산 침출수로 인한 광산하류 수계 및 토양오염이 보고되었으며, 이에 따른 수계의 금 속이온 및 화합물에 의한 오염은 중요한 환경문제로 대 두되었다(Choi et al. 2004). 국내 폐광산 인근의 알루미 늄 오염에 관한 보고로 2006년에 울진 폐광산 인근의 알루미늄 검출사례가 있다. 폐광산 및 광미를 매립한 지 역으로부터 각종 중금속과 더불어 알루미늄이 수계로 유입되고 있었다. 울진 폐광산과 근접한 계곡에서 2월, 5 월, 7월에 각각 0, 56.5, 140 μg L-1의 알루미늄이 검출되 었으며, 광미를 매립된 지점에서 2월, 5월, 7월에 각각 15,940, 10,500, 21,260 μg L-1의 알루미늄이 검출되었다. 또한 광미 매립지로부터 이어지는 계곡부에서 2월, 5월, 7월에 각각 373, 124, 240 μg L-1의 알루미늄이 검출되었 다(Lee and Choi 2008). 따라서 광미 매립지에서는 강우 가 없는 시기에도 지속적으로 알루미늄이 유출되며, 폐 광산 유래의 알루미늄은 강우가 집중되는 여름에 주로 유출되는 것을 보여준다. 또한, 남아프리카의 Olifants River 사례로 볼 때, 알루미늄 검출량이 유사한 울진 폐 광산 인근의 식물에도 알루미늄이 과잉축적되었을 것으 로 판단된다. 산지 계곡에 서식하는 다양한 수생생물은 폐광산에서 유래한 알루미늄에 직접적으로 노출되며, 이 에 따른 개체 및 개체군의 건강성이 심각하게 손상될 것으로 예상된다. 서울특별시에서 일반인이 접근할 수 있는 음용수(drinking water)에 대한 알루미늄 농도분석 결과 WHO에서 제안하는 음용수 한계치(0.9 mg L-1)를 초과한 곳은 없었지만 일부 지역에서 0.2 mg L-1 이상의 알루미늄이 검출되었다(WHO 2010; Kim et al. 2013).

    수생동물에서 알루미늄화합물의 독성

    1.염화알루미늄 (Aluminium chloride; AlCl3)의 독성

    1)절지동물 (Arthropoda)

    Mexico에 있는 Aguascalientes주의 San Pedro River을 따라 38개 지점을 지정하여 2005, 2006년에 갈수기와 우기에 강물을 채취하여 atomic absorption 방법으로 알 루미늄 농도를 측정한 결과, 2005년 갈수기의 알루미늄 농도는 0.06~62.6 mg L-1, 우기의 알루미늄 농도는 0.1 ~5.85 mg L-1, 2006년 갈수기의 알루미늄 농도는 0.18 ~9.05 mg L-1, 우기의 알루미늄 농도는 0.16~7.858 mg L-1로 측정되었다. 현장 측정결과를 기반으로 갓 부화한 윤충 (rotifer; Lecane quadridentata)에 염화알루미늄을 0.0008~0.5 mg L-1 농도로 48시간 동안 처리한 결과, LC50 0.1572 mg L-1, NOEC 0.001 mg L-1, LOEC 0.01 mg L-1를 도출하였다(Guzman et al. 2010). 이는 현존 알루 미늄의 농도 범위에서 윤충류 생존율이 영향을 받을 수 있음을 의미하며, 특히 갈수기에 증가하는 알루미늄의 농도는 윤충류 서식을 불가능하게 할 수 있는 수준으로 먹이사슬 교란유발 가능성을 암시한다. 곤충강(Insecta) 노린재목 (Hemiptera)에 속하는 lesser water boatman (Corixa punctata) 성충을 대상으로 한 연구에서 pH 3.0 에서 5 mg L-1의 염화알루미늄을 20시간 동안 처리한 결과 Na+ 유입이 감소되는 것이 확인되었다(Witters et al. 1984). 이러한 결과는 물속에서 호흡하지 않는 곤충 의 경우에도 알루미늄 노출에 의해 체내 이온항상성 (ionic homeostasis) 유지에 장애가 발생함을 의미한다.

    2)어류 (Fish)

    부화 후 6~8개월이 경과한 제브라피쉬(Danio rerio) 에 pH 5.8과 6.8에서 치사량 수준의 염화알루미늄 50 μg L-1을 96시간 동안 처리한 결과 pH 6.8에서는 독성이 관 찰되지 않았지만 pH 5.8에서 이동성(locomotor activity), 이동거리 (distance traveled), 최대속도 (maximum speed), 절대선회각(absolute turn angle) 등이 각각 25%, 14.1%, 24%, 12.7% 감소하였고 뇌조직의 acetylcholinesterase (AChE) 활성이 증가하였다(Senger et al. 2011). AChE는 시냅스말단에서 분비되는 신경전달물질 acetylcholine을 acetate와 choline으로 가수분해하는 효소로 독성물질에 의한 신경기능교란 바이오마커로써 사용된다(McGleenon et al. 1999). 따라서 염화알루미늄 처리에 따른 제브라피 쉬의 행동학적 변화는 신경계교란에 따른 것으로 사료 된다. 어류 세포를 이용한 연구로 제브라피쉬 섬유아세 포(ZF4)에 염화알루미늄을 100 μM 농도로 24시간 동안 처리한 결과 약 90%의 세포가 사멸하였고, 50 μM에서 는 DNA 단일나선 손상(DNA single strand break)이 증가 하였다(Pereira et al. 2013). 제브라피쉬 치어에 염화알루 미늄에 급성독성을 실험결과, 48 h LC50은 7.92 mg L-1로 나타났다(Griffitt et al. 2008). 난황전구단백질인 vitellogenin (VTG)은 암컷의 간에서 에스트로젠 (estrogen)에 의해 유도되어 혈액을 통해 난소로 이동하여 난자로 축 적된다. 따라서 수컷에서는 에스트로젠성 내분비계 교란 물질의 영향을 받으면 유도되는 생체지표로 이용된다 (Kendall et al. 1996). 무지개송어 (Oncorhynchus mykiss) 의 간세포(hepatocytes)에 17-beta estradiol (E2)를 2 μM 농도로 처리하고, 이와 함께 염화알루미늄을 0, 1, 10, 20, 30, 60, 100 μM 농도로 5일간 처리 시 알루미늄 농도 의 존적으로 VTG 단백질 발현의 감소가 확인되었다(Mugiya and Tanahashi 1998). 유사한 연구로서, 동일한 어종의 간 세포에 0, 1, 10, 50, 100 μM 농도로 5일간 처리한 결과 VTG mRNA 발현양이 농도 의존적으로 감소하였으며, VTG 단백질 발현양은 대조군에 비해 50 μM에서 48% (p<0.05), 100 μM에서 20% (p<0.01) 감소하였다. 또한, 10 μM의 염화알루미늄을 3일간 처리한 뒤 다시 대조군 배양액으로 교체 후 7일간 VTG 단백질 발현양을 관찰 한 결과, 대조군과 비슷한 수준으로 회복되었다(Hwang et al. 2000). 이는 알루미늄이 어류에서 여성호르몬성 내 분비계교란효과를 유발할 수 있음을 보여준다. 대서양 연어 (Salmo salar)에 50 μg L-1 염화알루미늄을 20일간 처리한 결과 유영능력이 감소하였고, 36일간 처리실험에 서는 12일 경과시점부터 사료소비 감소와 체중량이 감 소하였다. 시간 경과에 따라 사료소비는 정상수준으로 회복되었지만 체중량은 회복되지 않았다(Brodeur et al. 2001). 유사한 보고로서 약산성 조건에서 알루미늄에 노 출된 무지개송어 또한 식욕이 감소하지만 12일후 사료 소비량이 정상 수준으로 회복되었다(Wilson et al. 1994, 1996; Wilson 1996). 대서양 연어에 담수와 해수조건에서 30±7 μg L-1 염화알루미늄을 처리한 후 24시간 경과 시 담수조건에서 개체 내 Cl-가 감소하였다. 또한, 21~31 μg L-1 처리 후 60시간 경과 시 혈당이 증가하였다(Nilsen et al. 2010). 염화알루미늄에 의한 이온항상성 장애 및 혈 당변화는 유사한 연구들에서도 보고된 바 있다(Waring et al. 1996; Allin and Wilson 1999, 2000; Kroglund et al. 2001; Monette and McCormick 2008). 대서양 연어에 8± 3 μg mL-1 염화알루미늄을 처리한 결과 아가미에 알루미 늄이 축적되지 않았지만, 15±9, 30±7 μg mL-1로 3일간 처리 후 아가미에 축적된 알루미늄 농도는 133, 124 μg g-1으로 확인되었다. 또한, 동일 농도로 9일간 처리한 실 험군에서 Na+, K+-ATPase 활성이 감소하였다(Nilsen et al. 2010). 이는 알루미늄에 의한 아가미 기능의 장애가 혈액 삼투압조절의 장애를 유발함을 의미한다(Camargo et al. 2009).

    3)양서류 (Amphibia)

    European common frog (Rana temporaria) 유생에 pH 4.4 조건에서 0.8 mg L-1, 1.6 mg L-1 염화알루미늄 처리 시 체중이 감소하였고, 모든 pH 구간에서 변태가 지연되 었다. 0.8 mg L-1 염화알루미늄 처리 시 앞다리발생 단계 까지만 도달하였으며, 1.6 mg L-1에서는 변태단계까지 도 달하지 못하였다. 이는 알루미늄이 유생의 성장저해와 발달지연을 유발하고, 사망률을 증가시키기 때문으로 보 고하였다(Cummins et al. 1986). 이는 수환경으로 유입되 는 알루미늄이 양서류의 개체감소를 유발할 수 있음을 시사한다. Rana cameranoi 유생에 0.2 mg L-1 염화알루미 늄을 처리한 결과, 배아독성과 기형발생, 다수정(polyspermy) 을 증가시켜 수정억제효과가 있음을 보고하였다. 이러한 결과는 수환경에 잠재되어 있는 알루미늄이 양 서류의 번식 및 초기발생에 악영향을 미칠 수 있음을 의미한다(Erdogan et al. 2001). 양서강 유미목의 Smooth newt (Triturus vulgaris)와 Palmate newt (Triturus helveticus) 의 유생에 pH 4.5 조건에서 0.222 mg L-1 염화알루미 늄을 6주간 처리하면 유생의 성장이 저해되었다(Brady et al. 1995). 이는 무미류(Anura) 및 유미류(Urodela) 모 두 알루미늄이 성장저해 효과를 유발함을 보여준다. 이 상의 기존에 보고된 염화알루미늄의 수생동물에 대한 독성효과를 Table 1에 요약하였다.

    2.황산알루미늄 (Aluminium sulfate; Al2(SO4)3)의 독성

    1)절지동물 (Arthropoda)

    패충강(Ostracoda)에 속하는 Stenocypris major에 대한 알루미늄의 급성독성은 96 h LC50 3.01 mg L-1로 확인되 었다. 이는 동일한 실험에서 확인된 구리(25.20 μg L-1), 카드뮴 (13.15 μg L-1), 아연 (1,189.83 μg L-1), 납 (526.19 μg L-1), 철 (278.90 μg L-1), 망간 (510.24 μg L-1) 등의 LC50값보다는 높지만 니켈에 대한 LC50값(19,743.75 μg L-1)보다 6배 낮은 것이다. 그러나 알루미늄의 생물 농축성은 니켈보다 높았다 (Shuhaimi-Othman et al. 2011a). 동일 연구자의 연구로서 곤충강 파리목(Diptera) 에 속하는 자바깔따구(Chironomus javanus)의 경우 알 루미늄에 대한 96 h LC50은 1.43 mg L-1로서, 니켈(5.32 mg L-1), 아연(5.57 mg L-1), 망간(5.27 mg L-1)보다 더 강 한 독성을 갖는 것이 확인되었다. 특이하게도 자바깔따 구에서 알루미늄의 생물농축성은 다른 7종의 금속이온 보다 강하게 나타났다(Shuhaimi-Othman et al. 2011b).

    2)연체동물 (Mollusca)

    복족강(Gastropoda)에 속하는 Malaysian Trumpet Snail (Melanoides tuberculata)에서 알루미늄의 급성독성은 96 h LC50 68.23 μg L-1로 확인되어 패충강의 S. major와 곤 충강의 C. javanus보다 알루미늄 저항성이 낮았지만 생 물농축성은 다른 금속들보다 매우 낮았다 (Shuhaimi- Othman et al. 2012a).

    3)어류 (Fish)

    경골어강(Osteichthyes)에 속하는 Seluang fish (Rasbora sumatrana)와 guppy (Poecilia reticulata) 2종에 황산알 루미늄의 급성독성을 분석한 결과, R. sumatrana와 P. reticulata 각각에 대한 96 h LC50은 1.53 mg L-1, 6.76 mg L-1로 나타났다(Shuhaimi-Othman et al. 2013). Australian Spotted Gudgeon (Mogurnda mogurnda)의 갓 부화한 치 어(hatched sac-fry)를 이용한 급성독성실험에서 pH 5.0 에서 0, 250, 500, 750, 1000, 2000, 3000, 4000 μg L-1 황산 알루미늄을 4일간 처리한 결과, 96 h LC50은 0.3~0.5 mg L-1로 나타났다(Camilleri et al. 2003). 갓 부화한 금 붕어(Carassius auratus gibelio) 치어(fry)를 이용한 급성 독성 연구에서 pH 5.25에서 50 mg L-1 황산알루미늄을 3 일간 처리 시 아가미덮개 움직임이 감소하였다. 또한, pH 5.75에서 150 mg L-1 황산알루미늄 처리 시 아가미덮 개 움직임 감소와 함께 비유영 개체가 증가하였다. 동일 연구에서 pH 4.75 조건에서 300 mg L-1의 황산알루미늄 을 7일간 처리시 치어 생존율이 유의하게 감소하였고, 난황(yolk) 소비를 감소시켜 난황주머니(yolk sac)의 길 이가 증가하였다(Taghizadeh et al. 2013). Prochilus lineatus에서 20 g 내외의 개체들에 pH 5.2에서 438.0±36.3 μg L-1 황산알루미늄을 4일간 처리 시 헤모글로빈수치가 증가하였으며, 혈중 헤모글로빈 (Hemoglobin)농도, 적혈 구 용적(hematocrit), 적혈구(erythrocyte)수 증가 및 혈 액삼투압의 감소와 아가미에서 Na+/K+-ATPase 활성이 감소하였다. 이는 아가미 기능이상으로 인해 혈액삼투압 조절장애가 발생했음을 의미한다(Camargo et al. 2009). 이는 금붕어에서 나타난 아가미덮개 움직임 감소와 더 불어 아가미에서 이온교환 장애가 어류의 생존을 직접 위협하는 급성독성효과임을 의미한다. 알루미늄에 의한 산화스트레스 유발연구로서 200 g 내외의 성체 잉 어(Cyprinus carpio)에 0.05 mg L-1 황산알루미늄을 처리 후 12시간 경과 시 림프구(lymphocytes)의 과산화물제 거효소 (superoxide dismutase; SOD) 활성이 감소하였고, 카탈라아제(catalase; CAT)활성은 증가하였다. 또한, 2일 경과 시 림프구의 지질과산화(lipid peroxidation)가 증가 하였으며, 3일 경과 시 림프구 내에 산화단백질이 유의 적으로 증가하였다(García-Medina et al. 2010). 이와 유 사한 연구로서 Twospot Astyanax (Astyanax bimaculatus) 암컷에 pH 5.3에서 0.6 mg L-1 황산알루미늄을 4일간 처 리 시 난소와 혈중 총단백질양이 감소하고 혈중 갑상선 호르몬 triiodothyronine (T3) 농도와 지질과산화 (lipid peroxidation)가 증가하였다(Vieira et al. 2013). 어류에서 황산알루미늄의 산화스트레스 유발원인을 파악하기 위 한 연구로 2.3 g의 초어(Grass carp; Ctenopharyngodon idella) 치어에 pH 7.5~8.0에서 1 mg L-1 황산알루미늄 처리 후 24시간 경과 시 뇌조직에서 카탈라아제(catalase; CAT) 활성이 감소하고 도파민(dopamine) 농도가 증 가하였다. 도파민 변형물로서 부신수질에서 분비되고 교 감신경계 신경전달물질로 작용하는 노르아드레날린 (noradrenaline)은 증가하는 반면 아드레날린(adrenaline) 은 감소하였다. 또한, 48시간 경과 시 뇌조직 지질과산화 (lipid peroxidation) 및 과산화물제거효소(superoxide dismutase; SOD) 활성이 증가하였다(Fernández-Dávila et al. 2012). 도파민과 노르아드레날린은 산소분자와 반응하여 활성산소(reactive oxygen species; ROS)를 생성한다(Verstraeten et al. 2008). 따라서 어류에서 황산알루미늄 노출 은 신경전달물질 분비 이상 및 이에 따른 산화스트레스 를 증가시킴을 알 수 있다. 황산알루미늄에 의한 유전독 성(genotoxicity) 및 세포독성(cytotoxicity) 연구로 200 g 내외의 성체 잉어(Cyprinus carpio)에 0.05 mg L-1 황산 알루미늄을 처리 후 1일 경과 시 comet assay로 분석한 림프구 DNA 손상이 증가하였다. 또한, 림프구들의 세포 분열주기 분석결과 0.05 mg L-1 황산알루미늄 처리 후 12시간 경과 시 림프구에서 세포자살(apoptosis)을 의미 하는 sub-G1기의 증가하였고, 0.05 mg L-1 황산알루미늄 처리 후 3일 경과 시 terminal deoxynucleotidyl transferasemediated dutp nick end labeling (TUNEL) 시험으로 분석 한 세포사(apoptosis)가 증가하였다(García-Medina et al. 2011). 이는 수환경의 알루미늄이 수생생물의 DNA 파괴 및 이로 인한 세포독성을 유발할 수 있음을 보여준다. 황산알루미늄의 내분비계교란효과 분석사례로 암컷 나 일틸라피아 (Nile tilapia; Oreochromis niloticus)에서 pH 7.1에서 0.6±0.1 μg mL-1 황산알루미늄을 4일간 처리 시 생식소 지질(gonad lipids)은 증가하고 간 지질(liver lipids)은 감소하였다. pH 5.7에서 낮은 농도인 0.5±0.1 μg mL-1 황산알루미늄을 처리 시 생식소 지질 증가 및 간 지질 감소 뿐 아니라 남성호르몬 전구체인 17α- hydroxyprogesterone (17α-OHP)의 혈중농도가 감소하였 다. 이는 황산알루미늄에 의해 간 지질의 생식소 이동이 저해될 뿐 아니라 호르몬 대사장애를 유발함을 의미한 다(Correia et al. 2010). 스테로이드 대사에 관여하는 효 소들에 알루미늄이 영향을 미쳤을 것으로 추측하고 있 지만 구체적인 기작 규명을 위해서는 연구가 더 진행되 어야 할 것이다. 알루미늄의 스트레스 유발 및 호르몬 교란효과 관련 연구로서 체중 200~500 g의 갈색송어 (Brown trout; Salmo trutta) 미성숙 암컷에 pH 5.0에서 12.5 μg L-1 황산알루미늄을 10일 이상 처리 시 혈중 스트 레스 반응 호르몬인 코티솔(cortisol)과 포도당(glucose) 농도, 혈중 갑상선호르몬 thyroxine (T4), triiodothyronine (T3) 농도가 증가하였다(Waring et al. 1996). 이는 알루미 늄 노출이 어류의 호르몬체계 및 대사를 변형시킬 수 있음을 의미한다. 황산알루미늄의 생식독성 및 스트레스 유발 효과와 관련된 연구로서 145일 동안 다양한 실험 조건(control; pH 4.75; pH 4.75+Al (0.2 mg L-1); pH 5.25; pH 5.25+Al (0.2 mg L-1)에 북유럽산 흰송어 (European cisco; Coregonus albula)를 노출시켰을 때, 암컷의 산란 율은 각 실험군에서 81%, 36%, 14%, 61%, 25%로 나타 났고, 수컷 정소퇴화가 관찰되었다. pH가 낮고, 알루미늄 농도가 높을수록 개체폐사율이 증가하고 성장율은 감소 하였다. pH 4.75에서 0.2 mg L-1 황산알루미늄 처리 시 혈 액 내 포도당 농도가 상승하였다(Vuorinen et al. 2003), 이는 외부 스트레스에 반응하여 부신피질호르몬인 코르 티코이드 (corticoid)가 증가한 데 따른 2차반응이다 (Mazeaud et al. 1977; Wendelaar 1997). 한편 pH 4.75에서 0.2 mg L-1 황산알루미늄 처리 시 아가미엽(gill lamellar) 에서 이온의 손실이 발생하고, 아가미새엽상피(gill filament epithelium)가 비정상적으로 비후되었다 (Laurent and Perry 1991). 흰송어의 근연종인 연어, 갈색송어, 무지 개송어, 강송어에서 알루미늄 처리는 식욕을 감퇴시켰다 (Tam et al. 1988; Mount et al. 1988a, b; Wilson et al. 1994). 위의 연구결과들을 종합해 볼 때, 약산성(pH 5.0~6.0) 조건에서 1 mg L-1 내외의 황산알루미늄은 급성독성, 내 분비계교란, 대사교란, 행동이상을 유발하는 것으로 판단 된다. 또한, 보다 낮은 농도(0.1~1.0 mg L-1)에서도 약산 성조건에서 황산알루미늄은 어류에 산화스트레스 유발 및 이에 따른 생리학적, 조직학적 변화를 유발할 수 있 음을 알 수 있다.

    4)양서류 (Amphibia)

    몸길이 2.0~2.5 mm 범위의 Asian common toads (Duttaphrynus melanostictus) 유생에 pH 5.0에서 1.35, 2.1, 5.6, 10.0, 13.5 mg L-1 황산알루미늄을 처리 시 96 h LC50 은 1.9 mg L-1으로 확인되었다 (Shuhaimi-Othman et al. 2012b). 이는 양서류도 어류와 마찬가지로 약산성(pH 5.0~6.0) 조건에서 1 mg L-1 내외의 황산알루미늄에 의 해 생존율이 감소할 수 있음을 의미한다. 또한, 보다 낮 은 농도(0.1~1.0 mg L-1)의 황산알루미늄에 의해 어류 에서 보고된 산화스트레스 유발 및 이에 따른 생리학적, 조직학적 변화를 유발할 수 있을 것으로 예상된다. 이상 의 기존에 보고된 황산알루미늄의 수생동물에 대한 독 성효과를 Table 2에 요약하였다.

    3.불화알루미늄 (Aluminium fluoride; AlF3)의 독성

    1)절지동물 (Arthropoda)

    단각목(Amphipoda) 옆새우아목(Gammaridea)의 Gammarus pulex 유충에 pH 4.9에서 0.23~0.27 mg L-1 불화 알루미늄을 처리한 결과 개체 생존율이 감소하였다 (McCahon et al. 1989). 곤충강 잠자리목 (Odonata)의 Lake Emerald (Somatochlora cingulata) 유충에 pH 3.6, 4.2 조건에서 10~30 mg L-1 불화알루미늄을 처리 시 산 소소비가 감소하였다 (Correa et al. 1985). 하루살이목 (Ephemeroptera)의 Baetis rhodani 유충에 pH 5에서 0.35 mg L-1 불화알루미늄을 처리한 결과 아가미 점액분비가 감소하였고, pH 4.7에서 0.78 mg L-1 불화알루미늄을 24 시간 처리한 결과 수면 위로 표류하였다(Weatherley et al. 1988). 하루살이목의 Ephemera danica, Heptagenia sulfurea, Heptagenia fuscogrisea 유충에 0.5, 2 mg L-1 각 각 불화알루미늄을 처리한 결과 삼투압조절과 이온수송 에 이상, 호흡증가를 유발하였다(Herrmann and Andersson 1987). 이상의 결과들에서 약산성조건에서 0.2 mg L-1 이 상의 불화알루미늄은 수생절지동물의 생존에 매우 위협 적인 것으로 사료된다.

    2)어류 (Fish)

    경골어강의 갈색송어 치어에 0.04~0.16, 0.49 mg L-1 불화알루미늄을 처리한 결과 칼슘유출이 증가하고 유입 은 감소하였다 (Sayer et al. 1991). 북미곤들매기 (Brook trout; Salvelinus fontinalis) 치어에 불화알루미늄을 0.11~ 1 mg L-1로 11일간 처리하면 Na+ 유입이 감소하는 반면 Na+ 유출이 증가하였다(Booth et al. 1988). 대서양 연어 치어에 5일 동안 pH 5, 5.5에서 0.2 mg L-1 불화알루미늄 을 처리하고, pH 4.5, 6.1에서 0.075 mg L-1 불화알루미늄 을 처리한 결과 저산소증(hypoxia)이 증가하였다(Neville et al. 1985). 무지개송어 성체에 pH 5에서 0.2 mg L-1 불 화알루미늄을 3.5시간 동안 처리 시 아가미를 통한 이 온유출이 증가하였다(Witters et al. 1986). 또한, pH 5에서 0.2 mg L-1 불화알루미늄을 3일간 처리 시 아가미에서 삼투압조절과 산, 염기 조절에 중요한 Na+, K+-ATPase 와 탄산탈수효소(carbonic anhydrase) 활성이 감소하였고 치어에서도 동일하게 관찰되었다 (Staurnes et al. 1984). 이상의 결과들은 불화알루미늄 노출이 어류에서 아가미 기능 장애와 호흡곤란을 일으키며 이온항상성 유지를 방해함을 보여준다. 이상의 기존에 보고된 불화알루미늄 의 수생동물에 대한 독성효과를 Table 3에 요약하였다.

    4.질산알루미늄 Aluminium nitrate; Al(NO3)3의 독성

    1)어류 (Fish)

    경골어강의 유럽산 로치 (Rutilus rutilus), 대서양 연 어 (Atlantic salmon), 연준모치 (Phoxinus phoxinus), 유럽 산 퍼치(Perca fluviatilis) 각각에 대해 pH 5.17에서 402 ±6 μg L-1 질산알루미늄을 처리한 결과, 모든 종에서 유 영능력이 저하되었다. 유럽산 로치에 대한 LT50 (반수치 사시간; median lethal time)은 97 h였으며, 모든 개체는 300 h에 폐사하였다. 대서양 연어에 대한 LT50은 85 h였 으며, 모든 개체는 300 h에 폐사하였다. 연준모치에 대한 LT50은 331 h였으며, 모든 개체는 800 h에 폐사하였고 유럽산 퍼치에 대한 LT50은 350 h였으며, 모든 개체는 900 h에 폐사하였다(Poléo et al. 1997). 이처럼 담수어류 4종으로 진행된 실험에서 pH와 알루미늄 농도는 변화 를 주지 않았고 단지 시간에 따른 실험결과를 도출한 특징을 갖는다. 이러한 결과로부터 동일한 질산알루미늄 에 대한 저항성은 유럽산 퍼치가 가장 높고 대서양 연 어가 가장 낮음을 알 수 있다. 이상의 기존에 보고된 질 산알루미늄의 수생동물에 대한 독성효과를 Table 4에 요약하였다.

    알루미늄의 거동

    자연상태에서 수반토석(gibbsite; Al(OH)3)과 져반아이 트(jurbanite; AlSO4(OH)5H2O)와 같은 토양 미네랄은 수 계로 유입되는 1차적인 알루미늄 유입원이다 (Driscoll and Schecher 1990; Campbell et al. 1992; Kram et al. 1995). 알루미늄의 용해도는 pH, 온도, 용존유기탄소 (dissolved organic carbon; DOC), 기질농도 등의 영향을 받는다. 특히, pH와 DOC는 알루미늄 거동에 가장 중요 한 요인이다(Campbell and Stokes 1985; Hutchinson and Sprague 1987; Schindler 1988; Kullberg et al. 1993; Driscoll and Postek 1996). 수계 내에서 DOC는 알루미늄 과 결합할 수 있으며, 알루미늄-유기물 복합체가 형성되 면 알루미늄 단분자의 농도는 감소하게 된다(Farag et al. 1993; Parent et al. 1996). 알루미늄은 중성 pH 범위 (pH 6.0~8.0)에서는 불용성 형태로 존재한다. 알루미늄 의 용해도는 산성(pH<6) 또는 염기성(pH>8) 범위에서 증가한다. 낮은 pH 조건에서 용존 알루미늄은 대부분 Al3+ 형태로 존재하며, 높은 pH 조건에서는 Al(OH)2+와 같은 수용성 수산화물 형태로 존재한다 (Driscoll and Schecher 1990; Witters et al. 1996). 따라서 총 알루미늄 농도가 동일하더라도 수계의 pH 조건에 따라 용존 알루 미늄 농도는 변할 수 있다.

    알루미늄 생물독성 평가전략

    다양한 형태의 알루미늄화합물이 수생동물의 아가미 기능을 교란함으로써 생존력을 감소시키는 급성 독성효 과를 가지며 세포독성, 유전독성, 산화스트레스 유발, 내 분비계교란, 생식교란, 대사교란, 항상성교란 등의 영향을 미치는 것으로 확인되었다(Fig. 1 ). 환경에 잔류하는 수 준의 저농도 알루미늄의 독성 유발 사례로서 산성조건 에 알루미늄화합물은 어류의 내분비교란, 양서류의 성장 저해 등이 보고되었으므로 알루미늄화합물의 생태독성 평가를 위해서는 처리용액의 pH, 생물배양 온도, 시험동 물의 수, 수조의 크기, 시험 기간 등에 대한 정확한 표준 화가 충족되어야 한다. 또한 시험용액 내 용존 알루미늄 농도와 pH를 반복적으로 측정하여 함께 제시하여야 할 것이다. 폐광산의 갱내 지하수와 적재된 폐석 더미로부 터 나오는 침출수인 산성광산배수는 pH가 낮고 다량의 금속이온과 황산이온을 포함하고 있기 때문에 폐탄광 인근 하천은 강한 산성(pH 3~6)을 나타내는 경우가 많 고 알루미늄을 포함한 다량의 금속을 포함하여 수생태 계에 심각한 악영향을 미치는 것으로 알려져 있다(Kim and Kim 2002; Kim et al. 2003; Kim et al. 2005). 반면에 호소에서 조류(algae)가 증식함에 따라 수중의 이산화탄 소(CO2)가 소모되어 이로 인해 수중 pH가 상승하는 사 례가 보고되고 있으며, 팔당호에서는 2008년에 평균 pH 가 8.12로 측정되었지만 조류발생으로 인해 pH가 9.3까 지 증가한 사례가 있다(Ryu et al. 2000; Kim et al. 2009). 알루미늄의 용해도는 염기성 조건에서도 증가하기 때문 에 산성 및 염기성 환경이 다양하게 나타나는 수계의 특성을 반영하기 위해서는 기존에 보고된 산성조건에서 의 독성평가와 함께 염기성 조건에서의 독성평가 또한 수행되어야 할 것이다.

    알루미늄의 독성평가에 사용되는 모델생물은 수계에 서식하는 다양한 분류군의 생물들을 사용할 수 있다. 분 류군에 따라 알루미늄에 대한 내성이 다를 뿐 아니라, 동일분류군 내에서도 종에 따라 알루미늄에 대한 내성 이 다름을 확인하였다. 따라서 알루미늄에 대한 독성평 가 수행 시 가능한 다양한 수생동물 분류군을 검토해야 하며, 한 분류군 내에서도 민감도 비교평가가 이뤄져야 할 것이다. 전 세계적으로 통용되는 표준시험법이 확립 된 실험종을 대상으로 연구하는 경우 산출된 독성값의 수평비교가 가능하다는 이점이 있지만, 생물지리학적 관 점에서 자생하는 새로운 시험종을 사용하여 표준시험법 에 따라 독성시험을 수행하는 것 역시 큰 의미를 가질 것이다. 현재까지는 다양한 알루미늄 화합물의 독성에 대한 수평비교 및 종간 독성민감도의 수평비교가 체계 적으로 이뤄지지 않았다. 또한, 국내에서 수계 및 토양의 금속오염 조사 시 알루미늄을 분석 대상에 포함시키지 않는 경우가 많으며, 생물체에 대한 독성평가가 체계적 으로 이뤄지지 않고 있으므로 빠른 시일 내에 국내 알 루미늄 오염현황 및 자생수생동물에 대한 생태독성 연 구가 체계적으로 수행되어야 할 것이다.

    적 요

    알루미늄은 폐광산 침출수, 산업폐수, 생활하수 등을 통해 수계로 유입되어 수생생물에 농축되고 독성을 유 발할 수 있다. 최근 다양한 수생생물에서 알루미늄의 독 성에 관한 보고가 증가하고 있지만 오염현황 및 생태독 성에 대한 연구가 많이 이뤄지지 않았다. 본 소고에서는 수서무척추동물, 어류, 양서류에서 알루미늄의 독성자료 를 고찰함으로써 잔류량 가이드라인 설정의 필요성과 알루미늄의 수생태독성 분석전략을 제언하고자 하였다. 다양한 형태의 알루미늄화합물이 수생동물에서 1차적으 로 아가미기능을 방해하여 생존을 위협하고 세포독성, 유전독성, 산화적스트레스, 내분비계교란, 생식교란, 대사 교란, 항상성교란 등의 독성효과가 있는 것으로 확인되 었다. 특히, 산성조건에서 환경잔류농도 수준의 알루미늄 화합물은 어류에서 호르몬농도 변화를 유발하였다. 알루 미늄은 산성 및 염기성 조건에서 용해도가 증가하기 때 문에 국내의 폐광산 인근의 산성 수계 뿐 아니라 조류 대발생에 의해 pH가 상승하는 호수나 강에서도 알루미 늄의 독성효과가 나타날 것으로 사료된다.

    Figure

    Schematic diagram of aluminium toxicity in aquatic animals. Aluminium complexes evoke gill disfunction primarily, the cytotoxicity, genotoxicity, oxidative stress, disruption of endocrine function, reproductive dysfunction, metabolism and homeostasis.

    Table

    Toxicological effects of Aluminium chloride on aquatic animals

    LC50, median lethal concentration; LOEC, lowest observed effect concentration; NOEC, no observed effect concentration; AchE, acetylcholinesterase; E2, 17- beta estradiol

    Toxicological effects of Aluminium sulfate on aquatic animals

    LC50, median lethal concentration; SOD, superoxide dismutase; T4, thyroxine; T3, triiodothyronine

    Toxicological effects of Aluminium fluoride on aquatic animals

    Toxicological effects of Aluminium nitrate on aquatic animals

    LT50, median lethal time

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    Vol. 40 No. 4 (2022.12)

    Journal Abbreviation 'Korean J. Environ. Biol.'
    Frequency quarterly
    Doi Prefix 10.11626/KJEB.
    Year of Launching 1983
    Publisher Korean Society of Environmental Biology
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